Im Pilotfilm stößt der junge Spanier Pedro während einer Wanderung durch Australien zufällig auf eine computertechnisch hochausgerüstete Geheimzentrale, das Centauri-Hauptquartier. Im Folgenden kämpft er mit einem Team gegen den Erzschurken Neville Savage, der auch in den weiteren Folgen der Gegenspieler der Centauri-Kinder sein wird.
Die erste Staffel handelt von den Geschwistern Albert und Victoria Wiggins, deren Eltern ums Leben kamen und die wegen Verhaltensauffälligkeiten ein Waisenhaus in Sydney verlassen mussten, woraufhin sie von ihrem Onkel Sir Joshua Cranberry adoptiert wurden. Cranberry ist ein Erfinder und Tüftler, der im Keller seiner Farm abseits von Sydney einen Super-Computer beherbergt. Dieser wird durch einen technischen Zufall das Zentrum des Centauri-Netzwerks, ein weltumspannendes Netzwerk von miteinander kommunizierenden Kindern. Der Name Centauri leitet sich von dem Sternbild ab, in dem sich der genutzte Telekommunikationssatellit zu dem Zeitpunkt befand, Alpha Centauri.
Durch Centauri wird fortan der Erzschurke Nevill Savage davon abgehalten, seine dunklen Machenschaften, in der Regel zur eigenen Bereicherung, zum Erfolg zu führen. Beispielsweise verhindert Centauri zu Beginn, dass Savage an wichtige Daten aus dem Spacelab-Projekt Astrotel gelangt, an dem der verstorbene Vater von Victoria und Albert gearbeitet hatte. Im Folgenden reisen die Centauri-Kids um die ganze Welt, etwa nach Großbritannien, Deutschland, Spanien und Südafrika, wo sie sich stets im Wettlauf mit Savage beweisen. Dabei werden Sie von den anderen Mitgliedern des Centauri-Netzwerks und von der Zentrale in Australien unterstützt.
In der zweiten Staffel werden Albert, Victoria und die Computerspezialistin Jemma Snipe, welche die Zentrale betreut hatte, nicht mehr erwähnt. An ihre Stelle rücken Spike Baxter, der Albert und Victoria schon zu Beginn der Serie aus dem Waisenhaus gefolgt war, Sandy Weston, die am Ende der ersten Staffel zunächst von Savage als Spionin in das Centauri-Netzwerk eingeschleust wurde, sowie die Geschwister Kat und David Fowler, deren Mutter als Haushälterin auf der Farm lebt und arbeitet.