Der Oberschüler Issei Hyōdo versucht zusammen mit zwei weiteren Schulfreunden seit geraumer Zeit, eine Freundin zu finden. Jedoch fallen die drei eher durch unbedachtes Vorgehen und Spannen auf, sodass sich eigentlich kein Mädchen der Schule mit ihnen einlassen will. Doch eines Tages scheint sich eine Schülerin für ihn besonders zu interessieren und er kann es kaum glauben, dass sie ihn so schnell zu einer Verabredung einlädt, der er geblendet durch ihren Charme bedenkenlos folgt. Am Ende des Tages wird er wider Erwarten von dem Mädchen kurzerhand umgebracht, nachdem sie sich als gefallener Engel entpuppte. Zu seiner eigenen Verwunderung wacht er jedoch nackt in seinem Bett auf, als ob es nur ein Traum gewesen wäre, läge da nicht die Schönheit der Schule, Rias Gremory, nackt neben ihm. Während sie ihn zugleich zu beruhigen als auch zu bezirzen versucht und zwischendurch auch noch verwundert seine Mutter in der Türschwelle steht, erklärt sie ihm, dass er wahrhaftig am vorherigen Tag umgebracht wurde, sie ihn als Anführerin des Dämonen Clans der Gremory als Dämon wiederbelebt habe und er fortan Teil des Clans ist.
Rias’ Gruppe tarnt sich als Okkultismus-Forschungsclub (オカルト研究部, Okaruto Kenkyūbu) an der Schule. Ebenso muss er erst einmal verstehen, was es heißt, ein Dämon zu sein und was sich daraus für Umstände und Pflichten ergeben. Erst im Club scheint Issei das erste Mal zu begreifen, was mit ihm passiert ist, und Rias erklärt ihm die feindlichen Beziehungen zwischen den Dämonen, den gefallenen Engeln und den Engeln, wie auch dessen Anhängern der Kirche. Auch erfuhr er, dass er selbst eigene Diener haben könne, wenn er sich nur genug anstrenge und aufsteige, auf dass er sich zum obersten Ziel setzte, ein Haremkönig zu werden.
Trotz des Wissens über die Feindschaft, lernt er die junge, stets freundliche und naive Nonne Asia kennen, mit der er sich trotz aller Feindschaften schnell anfreundet. Durch ein Komplott der gefallenen Engel, kommt Asia jedoch ums Leben, was auch Issei nicht verhindern kann, obwohl er alles gab. Jedoch kann auch Asia als Dämon wiederbelebt werden und ist seitdem fester Bestandteil des Clans, für den sich ihre Heilungskräfte als sehr hilfreich erweisen. Diese wurde auch zur ersten von vielen kommenden Mädchen die sich in Issei verlieben werden.
Im weiteren Verlauf wird Issei zunehmend stärker und er spielt immer mehr eine wichtige Figur für die Personen innerhalb des Okkultismus-Forschungsclub und besonders für Rias Gremory und die anderen Mädchen. Zwar von Natur aus schwächer als die meisten anderen – und überwiegend weiblichen – Dämonen, kann er sich dennoch mit ausgefallenen Techniken und seinem ungebrochenen Willen wiederholt durchsetzen. Nebenbei verlieben sich allmählich alle Mädchen im Klub in ihn und besonders entwickelte er zu Rias eine tiefe romantische Beziehung. Doch lassen es die anderen Mädchen nicht so auf sich sitzen. Sie versuchen ebenfalls stets ihr Glück bei Issei, indem sie ihn verführen, was ihn manchmal in eine schwierigen Situation bringt. Issei seinerseits steckt sich dennoch das Ziel, der mächtigste Bauer zu werden sowie in den Dämonen-Adelsstand aufzusteigen, sodass er Rias immer wieder beschützen kann und seinen Harem gründen kann.
Adlige Dämonen nehmen an einem Rating Game teil, das an Schach angelehnt ist und der Kampfausbildung dient, und erhalten 15 Schachfiguren (悪魔の駒（イーヴィル・ピース）, Īviru Pīsu = Evil Piece). Neben dem König sind dies Dame (im Anime auch oft als Königin bezeichnet), Springer, Läufer, Turm und Bauer mit jeweils eigenen Fähigkeiten: Springer haben eine erhöhte Geschwindigkeit und Mobilität, Läufer erhöhte magische Fähigkeiten, Türme erhöhte Stärke und Robustheit, Damen (Königinnen) alles von diesen und Bauern können in feindlichem Gebiet zu einer Dame (Königin), Springer, Läufer oder Turm konvertieren.
