Handlungsort ist Tokio in naher Zukunft. Persocoms, Computer mit menschlichem Aussehen, sind zu diesem Zeitpunkt überall anzutreffen. Der Student Hideki Motosuwa, der Protagonist, kann sich keine solche Maschine leisten. Er findet jedoch durch Zufall ein gut erhaltenes Exemplar im Müll, von dem er zunächst denkt, es wäre eine Menschenleiche. Nachdem er den Persocom in seinem Apartment aktiviert hat, stellt er fest, dass der Computer keinerlei Daten gespeichert hat (was ungefähr einem Verlust sämtlicher Erinnerungen gleichkommt). Das Debuggen des Persocoms gelingt nicht, denn er scheint ein besonderes Exemplar zu sein. Das einzige Wort, das der Computer anfangs sprechen kann, ist „Chi“, deshalb beschließt Hideki, dieses Wort zum Namen des weiblichen Computers zu machen. Es beginnt die Suche danach, woher Chi kommt und wer sie ist. Währenddessen lernt der Persocom etappenweise zu sprechen und auch durch Fehler, mit der Welt zurechtzukommen.
Der Manga beschäftigt sich mit der komplizierten Beziehung zwischen Persocoms und deren Benutzern und der Frage, wann für den modernen Menschen eine Maschine noch Maschine ist, und wann sie für ihn ein lebendes Wesen darstellt. Im Laufe der Handlung stellt sich heraus, dass Chi einer von zwei Chobits ist, ein Persocom ohne Betriebssystem, aber mit herausragender Intelligenz. Sie können auch Gefühle wie Angst, Schmerz oder Liebe empfinden. Chi konzentriert sich immer mehr auf die Frage, ob es einen Menschen gibt, der sie liebt, einen Menschen für sie allein, und hofft, dass Hideki für sie dieser Mensch ist. Sie findet sich in der Hauptfigur des Kinderbuches The City With No People wieder, dessen Geschichte tatsächlich starke Parallelen zu Chis Leben aufweist.
Am Ende bestätigt Hideki ihr, dass er sie liebt.